低溫等離子體改性膨潤(rùn)土對(duì)水溶液中鈾的吸附研究.pdf

1、由于原子能工業(yè)體系的迅速發(fā)展，由放射性污染物造成的土壤和地下水污染問(wèn)題也日益嚴(yán)重，對(duì)人類自身健康和環(huán)境均具有很大的威脅。研究表明，地球化學(xué)中一系列反應(yīng)過(guò)程在水巖界面可以影響放射性物質(zhì)在土壤和地下水中的遷移和轉(zhuǎn)化。本文選擇低濃度含鈾水溶液（5mg/L）作為吸附對(duì)象，以膨潤(rùn)土作為支撐負(fù)載材料，利用低溫等離子體表面改性技術(shù)制備PANI/膨潤(rùn)土吸附材料，對(duì)比研究膨潤(rùn)土和PANI/膨潤(rùn)土兩種吸附材料對(duì)水溶液中U(Ⅳ)的吸附過(guò)程。本文實(shí)驗(yàn)采用靜態(tài)實(shí)

2、驗(yàn)方法，研究不同影響因素如pH、離子強(qiáng)度、接觸時(shí)間、固液比、溫度和共存物(HA)對(duì)吸附過(guò)程的影響，并探討反應(yīng)機(jī)理。論文主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:
　　(1)利用膨潤(rùn)土吸附水溶液中U(Ⅳ)
　　膨潤(rùn)土對(duì)U(Ⅳ)的吸附明顯受pH影響:吸附U(Ⅳ）的最佳pH為7.0。在pH為3.0-7.0的范圍內(nèi)，吸附率隨著pH的增加而不斷提高，在pH＞7.0時(shí)，吸附率隨pH值的增加而降低。此外，離子強(qiáng)度對(duì)膨潤(rùn)土吸附U(Ⅳ)的影響作用同樣很大，不同

3、階段不同條件下，離子強(qiáng)度產(chǎn)生的影響不相同;當(dāng)pH＜7.0時(shí)，Na+與U(Ⅳ)形成競(jìng)爭(zhēng)吸附，此過(guò)程中離子交換是膨潤(rùn)土吸附鈾的主要作用機(jī)制;當(dāng)pH＞7.0時(shí)，內(nèi)層表面絡(luò)合作用是膨潤(rùn)土吸附鈾的主要吸附機(jī)制。腐植酸對(duì)吸附U(VI)的影響也存在區(qū)別:在pH＜7.0的條件下，腐殖酸的存在極大的促進(jìn)了膨潤(rùn)土對(duì)鈾的吸附反應(yīng)，在pH＞7.0時(shí)，HA的存在抑制了膨潤(rùn)土對(duì)鈾的吸附。膨潤(rùn)土吸附U(Ⅳ)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，吸附平衡時(shí)間為6h。膨潤(rùn)土

4、對(duì)U(VI)的吸附更符合Langmuir模型，溫度的升高有利于膨潤(rùn)土吸附U(Ⅳ)反應(yīng)的進(jìn)行。膨潤(rùn)土具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其對(duì)U(Ⅳ)的吸附可再回收利用。
　　(2)利用PANI/膨潤(rùn)土吸附水溶液中U(Ⅳ)
　　通過(guò)XRD、XPS、TGA、SEM和BET等表征分析結(jié)果表明低溫等離子體表面改性技術(shù)成功合成了PANI/膨潤(rùn)土。PANI膨潤(rùn)土對(duì)U(Ⅳ)的吸附受溶液初始pH的影響顯著:吸附U(Ⅳ）的最佳pH為6.5，在pH=2.0時(shí)，PA

5、NI/膨潤(rùn)土吸附U(Ⅳ)的效果很差，吸附率很低。在pH為4.0-6.5范圍內(nèi)時(shí)，PANI/膨潤(rùn)土對(duì)U(Ⅳ)的吸附迅速增加。在pH＞6.5時(shí)，PANI/膨潤(rùn)土對(duì)U(VI)的吸附率隨著pH值的提高而逐漸降低。離子強(qiáng)度對(duì)PANI/膨潤(rùn)土復(fù)合材料吸附U(Ⅳ)的影響同樣很大，高的離子強(qiáng)度會(huì)抑制PANI/膨潤(rùn)土對(duì)U(Ⅳ)的吸附。PANI/膨潤(rùn)土對(duì)U(Ⅳ)的吸附效率隨著固液比的增加而提高。共存離子HA的影響:在pH＜6.5時(shí)，HA的存在促進(jìn)PANI/