氧化石墨烯-凹凸棒復(fù)合吸附劑的制備及對(duì)水中Pb(Ⅱ)的吸附研究.pdf

1、石墨烯(Graphene，GN)具有獨(dú)特的理化性質(zhì)，近年來(lái)，被越來(lái)越多地應(yīng)用于水處理領(lǐng)域，但石墨烯表面反應(yīng)活性位點(diǎn)少，表現(xiàn)為憎水性，應(yīng)用受到限制。氧化石墨烯（Graphene Oxide，GO）作為石墨烯的衍生物，其表面存在大量的羥基、環(huán)氧基、羰基和羧基等含氧官能團(tuán)，具有優(yōu)異反應(yīng)活性和親水性的同時(shí)兼具石墨烯大比表面積的優(yōu)點(diǎn)，在水處理領(lǐng)域，尤其在重金屬的吸附處理方面表現(xiàn)出巨大的優(yōu)勢(shì)和良好的發(fā)展前景。結(jié)合日益突出的重金屬污染問(wèn)題，為進(jìn)一步提

2、高GO對(duì)重金屬的吸附容量和改善吸附后的固液分離性能，將價(jià)格低廉、吸附性能和固液分離性能優(yōu)良的凹凸棒(Attapulgite，ATP)通過(guò)水熱反應(yīng)嵌插至GO表面，合成氧化石墨烯/凹凸棒(GO-ATP)復(fù)合材料。通過(guò)吸附實(shí)驗(yàn)確定最佳的GO與ATP配比，利用掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、傅里葉紅外光譜(FTIR)和X光電子能譜儀(XPS)等測(cè)試技術(shù)對(duì)復(fù)合材料進(jìn)行化學(xué)結(jié)構(gòu)和微觀形態(tài)表征分析，考察溶液pH、接觸時(shí)間、溫度、P

3、b2+離子初始濃度及GO-ATP用量等因素對(duì)Pb2+吸附性能的影響，并通過(guò)吸附等溫線、吸附動(dòng)力學(xué)和吸附熱力學(xué)對(duì)GO-ATP吸附水中Pb2+的吸附機(jī)理進(jìn)行了分析和討論。另外，進(jìn)行了Pb2+與Cu2+、Cd2+、Zn2+、Ni2+多元重金屬離子共存時(shí)的競(jìng)爭(zhēng)吸附實(shí)驗(yàn)，探究GO-ATP對(duì)不同重金屬離子的親和性順序。最后以不同濃度的HCl溶液為GO-ATP的再生劑，考察GO-ATP的再生性能和循環(huán)使用性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:
　　(1)同濃度的

4、GO、GO-ATP和ATP對(duì)相同初始濃度的Pb2+具有不同的吸附去除率，三者對(duì)Pb2+的吸附去除率高低順序?yàn)?GO-ATP＞GO＞ATP;當(dāng)GO∶ATP＜1∶2時(shí)，隨著GO含量的增加，Pb2+的吸附去除率也越高，但當(dāng)GO∶ATP＞1∶2時(shí)，去除率趨于最大值，隨著GO含量的增加，Pb2+的去除率增加緩慢。故后續(xù)研究選擇GO與ATP的配比為1∶2。
　　(2) pH對(duì)GO-ATP吸附Pb2+的影響較大;在25℃，pH=5時(shí)，GO-AT

5、P對(duì)Pb2+的最大吸附容量為322.5mg/L，表現(xiàn)出了優(yōu)良的吸附性能;分離過(guò)程僅需以6000r/min低速離心分離，無(wú)需再采用過(guò)濾等特殊分離方法，表現(xiàn)出了較好的分離性能。
　　(3) GO-ATP對(duì)Pb2+吸附的等溫線更符合Langmuir等溫模型，其動(dòng)力學(xué)更符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，說(shuō)明GO-ATP對(duì)Pb2+的吸附為均相的單分子層吸附，其吸附速率主要由化學(xué)吸附過(guò)程決定。 GO-ATP對(duì)Pb2+吸附容量隨著溫度的升高而增大，ΔH和Δ

6、S分別為16.137K J/mol、69.566J·(mol·K)-1，在25℃、35℃、45℃時(shí)ΔG分別為-4.651KJ· mol-1、-5.115KJ·mol-1、-6.092KJ·mol-1，表明GO-ATP吸附Pb2+的過(guò)程是自發(fā)的、吸熱反應(yīng)。
　　(4)競(jìng)爭(zhēng)吸附實(shí)驗(yàn)表明，GO-ATP對(duì)這5種重金屬離子的吸附選擇性順序?yàn)镻b2+＞Cu2+＞Zn2+＞Cd2+＞Ni2+。
　　(5)解吸實(shí)驗(yàn)表明，0.5mol/L的H