高水熱穩(wěn)定性催化材料的制備及催化活性評價的研究.pdf

1、化石資源的逐漸枯竭及其開發(fā)和使用對環(huán)境的嚴重破壞性導致尋求可再生能源成為全球的一大主題，生物能源的概念就是在這樣的背景下被提出來的。由于具有光合作用強和生長周期短等優(yōu)勢，以微藻生物質為原料制備生物燃油成為目前關注的重點方向。而由于微藻一般含水量較大，水熱液化是微藻制備液體燃料油最有前景的方法。當然開發(fā)此過程的催化劑成為工作重點，但是由于高溫下水對催化劑的破壞作用明顯，因此催化劑開發(fā)過程中除了考慮催化性能，還需要重點考慮水熱穩(wěn)定性。同時，

2、介孔材料在孔徑等方面的優(yōu)勢，給了研究者們將其應用于催化生物質轉化的想象空間，但現有介孔材料水熱穩(wěn)定性不足卻制約了其應用。
　　在這樣的背景下，本課題旨在開發(fā)出新的具有高水熱穩(wěn)定性的介孔材料作為催化劑或催化劑載體應用于高溫高壓水相中高效催化微藻水熱液化。課題選取介孔材料中水熱穩(wěn)定性相對較好的 SBA-15作為介孔材料的研究對象，分別采用金屬雜原子摻雜，表面硅烷基化嫁接改性，金屬摻雜、表面硅烷基化嫁接共同改性三種不同方法對 SBA-1

3、5進行改良，再通過將改性SBA-15在高溫下（513 K以上）水熱處理和實際應用于催化杜氏鹽藻水熱液化來評價所得介孔材料的水熱穩(wěn)定性及催化活性。研究結果表明，選取適當的金屬雜原子摻雜和合適的硅烷基化試劑嫁接都能顯著提升介孔材料的水熱穩(wěn)定性，硅烷基化改性SBA-15在促進糖類轉化為5-羥甲基糠醛及其衍生物方面催化性能明顯，并且有利于生物油中氮含量的降低。取得的主要研究結論有：
　?。?）含氫硅烷嫁接到分子篩上后，能夠改善介孔分子篩的

4、水熱穩(wěn)定性，但要獲得水熱穩(wěn)定性顯著提高的改性介孔分子篩，含氫硅烷種類的選取很重要；
　?。?）硅烷基化改性SBA-15在促進糖類轉化為5-羥甲基糠醛及其衍生物方面催化性能明顯，并且有利于生物油中氮含量的降低，提高生物油品質；
　?。?）金屬摻雜能夠有效改善介孔分子篩的水熱穩(wěn)定性，但要獲得水熱穩(wěn)定性顯著提高的改性介孔分子篩，金屬種類和含量是重要的控制因素；
　?。?）表面羥基的存在是導致介孔材料水熱穩(wěn)定性差的重要因素，減