植物法還原制備納米鐵顆粒及其去除水中Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)的研究.pdf

1、水是人類賴以生存和發(fā)展不可或缺的基本資源，但隨著社會發(fā)展和工業(yè)化進程的加快，大量工業(yè)廢水的不合理排放對水環(huán)境造成了巨大的危害，其中重金屬如鉻和砷的廣泛使用嚴重影響了周邊動植物及人類的生命健康。近年來，納米鐵材料特別是零價納米鐵由于其較高的反應活性和可處理污染物的多樣性在環(huán)境修復領域備受關注。但是，納米鐵在應用過程中存在易被氧化、穩(wěn)定性差等問題，各種改性技術往往會帶來合成成本的提高。本研究針對以上問題，利用植物法還原制備納米鐵顆粒，整個制

2、備過程綠色簡便、條件溫和，不需要引入其他還原劑和改性劑，對所得納米鐵顆粒進行了一系列表征，并對其在水溶液中Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)的去除效果進行了研究。
　　采用福建省常見的15種植物樹葉制備植物提取液，并將其與氯化鐵反應用于納米鐵的合成。通過分析植物提取液中四種主要活性成分還原糖、多酚、黃酮、和蛋白質(zhì)在還原制備納米鐵前后的含量變化，與提取液還原能力進行關聯(lián)，以此確定植物法制備納米鐵過程中起關鍵作用的活性成分。結果表明多酚類物質(zhì)是植

3、物法制備納米鐵過程中起最關鍵作用的活性成分;并藉此結果，篩選出15種植物提取液中具有較好納米鐵合成效果的為蒲桃提取液(Syzygium jambos(L.)Alston，SJA）。進一步，采用UV-Vis、TEM、XRD、XPS等技術對蒲桃提取液制得的納米鐵顆粒(SJA-Fe NPs)進行表征分析，發(fā)現(xiàn)SJA-Fe NPs為無定形、尺寸約為15nm的近球形顆粒，主要以零價鐵和二價鐵氧化物的形式存在。通過模擬石英砂柱對SJA-Fe NPs

4、遷移性能進行了考察，在兩種尺寸石英砂填充、以純水為流動相條件下，SJA-Fe NPs在水平方向和豎直方向上通過率均為50％以上;流體中腐植酸和氯化鈉的存在不會抑制SJA-Fe NPs的遷移性能。
　　將SJA-Fe NPs應用于水溶液中Cr(Ⅵ)的去除，考察了納米鐵投加量、Cr(Ⅵ)初始濃度、溫度以及pH等參數(shù)對Cr(Ⅵ)去除效果的影響，得到較適合的處理條件為:SJA Fe NPs投加量為0.5 mL，處理20mL初始濃度為50m

5、g/L的Cr(Ⅵ)溶液，初始pH不加調(diào)整為5.5，反應溫度室溫。在此條件下SJA-Fe NPs對Cr(Ⅵ)的去除能力為983.2mg Cr(Ⅵ)/g Fe。此外，還考察了溶液中共存物質(zhì)對Cr(Ⅵ)的影響，結果表明SJA-Fe NPs對Cr(Ⅵ)的去除過程受其它共存物質(zhì)影響較小，離子強度、腐植酸、陽離子等的存在不會影響Cr(Ⅵ)去除過程，僅有個別的陰離子會抑制Cr(Ⅵ)的去除。對去除反應過程的動力學、反應機理進行了研究，該過程符合準二級動

6、力學模型;結合XPS和反應過程不同價態(tài)Fe、Cr含量的分析，推論SJA-Fe NPs對Cr(Ⅵ)去除的過程主要包括吸附、還原、共沉淀三個步驟。
　　將SJA-Fe NPs應用于水溶液中As(Ⅴ)的去除，考察了溶液pH、溫度、共存陰離子等對As(Ⅴ)去除效果的影響。結果表明反應最適pH為4;低溫有利于As(Ⅴ)的去除;被考察陰離子中僅有HPO42-能夠強烈抑制SJA-Fe NPs對As(Ⅴ)的吸附。對吸附過程的動力學和等溫線進行研究