氨及其衍生物的納米鎳基電化學(xué)催化轉(zhuǎn)化.pdf

1、環(huán)境中的氨及其衍生物如尿素、氨基酸等是一類常見的含氮污染物。生物法處理含氮廢水是一傳統(tǒng)的方法、有一定的經(jīng)濟(jì)性，但周期長、受C/N比和濃度限制等缺點(diǎn)，且消耗大量能量。電化學(xué)方法直接提供電能達(dá)到氧化分解目的，可以有效地、快速處理，但是高昂的成本限制了電化學(xué)方法的大規(guī)模運(yùn)用。事實(shí)上，含氮廢水中含有化學(xué)能，在合適的催化劑作用下，尿素、氨基酸和氨可以發(fā)生氧化反應(yīng)，產(chǎn)生氮?dú)獠⑨尫烹娮?。通過電化學(xué)體系氨和其衍生物轉(zhuǎn)化為電能或氫能，這樣在處理了污染物的

2、同時(shí)回收了能源，即污染物的能源化處理。
　　本論文組裝了以含氮化合物為燃料的電對(duì)燃料電池，將儲(chǔ)存在其中的電能直接予以提取。高效穩(wěn)定的陽極催化劑是電化學(xué)體系的關(guān)鍵之一，研究制備了非貴金屬Ni/C、 NiCo/C、NiCu雙金屬和NiCu氫氧化物納米線催化劑取代傳統(tǒng)的易中毒的貴金屬鉑基陽極催化劑。利用電子顯微鏡、X射線衍射、X射線光電子能譜、電化學(xué)測試等手段對(duì)催化劑進(jìn)行表征，構(gòu)建了陰離子交換膜燃料電池體系，成功地以尿素（尿液）、氨基酸

3、作為電子供體在陽極自發(fā)地發(fā)生氧化反應(yīng)，并以氧氣、六價(jià)鉻作為電子受體在陰極進(jìn)行還原反應(yīng)，從而將蘊(yùn)含的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的同時(shí)降解污染物。
　　尿素電池在Ni/C和NiCo/C陽極催化劑作用下分別獲得了1.4 mW cm-2和2.0mW cm-2的最大功率密度。氨基酸電池在陽極催化劑Ni/C和NiCo/C作用下分別獲得了1.9 mW cm-2和3.0 mW cm-2的最大功率密度。在尿液-六價(jià)鉻兩種污染物組成的燃料電池中，得到了3.

4、4 W m-2的最大功率密度和1.3V的開路電壓，尿液中的TOC和TN去除率分別為79.2％和78.4％，同時(shí)陰極液中Cr(Ⅵ)的去除率達(dá)到了93％。電化學(xué)表征證明NiCu雙金屬催化劑和NiCu氫氧化物納米線催化劑相比于Ni和貴金屬Pt基催化劑具有更好的催化活性和穩(wěn)定性，有助于解決氨電氧化技術(shù)中陽極催化劑的問題。
　　實(shí)驗(yàn)證明，非貴金屬的納米Ni基催化劑可以很好地作為尿素、氨基酸和氨電化學(xué)氧化反應(yīng)的陽極催化劑，處理廢水同時(shí)回收能源