負(fù)載型鉑基催化劑的可控制備及催化加氫性能.pdf

1、負(fù)載型鉑基催化劑具有高活性、高選擇性和良好的穩(wěn)定性，因而被廣泛應(yīng)用于燃料電池電極催化劑、石油化工中的催化重整以及各種精細(xì)化學(xué)品的合成等領(lǐng)域。本論文通過[Pt(C5H9)2]、[Pt(COD)Cl2]和[Fe(H2O)6][PtCl6]前軀體材料的制備來調(diào)控制備負(fù)載型的鉑基催化劑，然后以鄰氯硝基苯和菲的選擇性加氫為探針反應(yīng)研究了其催化加氫性能。
　　在無水無氧條件下，以氯亞鉑酸鉀，1，5-環(huán)辛二烯和5-溴-1-戊烯等為原料合成了對空

2、氣和水穩(wěn)定，具有較低熔點(diǎn)(40-41℃)的鉑金屬有機(jī)前驅(qū)體[Pt(C5H9)2]。該有機(jī)前驅(qū)體獨(dú)特的螯合結(jié)構(gòu)使其具有很強(qiáng)的揮發(fā)性，并且能夠在溫和條件下，在氫氣氣氛中被還原成鉑納米粒子。在常溫減壓下采用金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積法(MOCVD)將金屬有機(jī)前驅(qū)體負(fù)載到SBA-15載體上，成功制備出了不同擔(dān)載量（2.27 wt％，3.24 wt％，4.95 wt％）的鉑催化劑Pt/SBA-15。FT-IR、XRD、TEM和HRTEM等表征結(jié)果表明，

3、制備得到的催化劑上面沒有小分子物質(zhì)的殘留，并且鉑納米粒子的分布均勻，粒徑的尺寸為4.6±1.0nm。這系列催化劑在催化鄰氯硝基苯的加氫反應(yīng)中，顯示出了較好的活性。隨著鉑擔(dān)載量的增加，催化劑的活性顯著增強(qiáng)，目標(biāo)產(chǎn)物鄰氯苯胺的選擇性略有降低。
　　以氯亞鉑酸鉀，1，5-環(huán)辛二烯等為原料合成了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的鉑金屬有機(jī)化合物二氯（1，5-環(huán)辛二烯）鉑[Pt(COD)Cl2];以氯鉑酸和四水合氯化亞鐵等為原料合成了雙金屬鹽[Fe(H2O)6][

4、PtCl6]。然后分別以[Pt(COD)Cl2]和[Fe(H2O)6][PtCl6]為前驅(qū)體，運(yùn)用浸漬法合成了不同擔(dān)載量的單金屬催化劑2％Pt/SBA-15和3％Pt/SBA-15，雙金屬催化劑3％Pt1％Fe/SBA-15和3％Pt2％Fe/SBA-15。XRD和TEM的表征結(jié)果顯示，單金屬催化劑中鉑粒子的粒徑約為7.5 nm;雙金屬催化劑中鉑鐵粒子的粒徑約為8.5 nm。雙金屬催化劑的XRD譜圖中，鉑鐵晶面的出峰位置相對于鉑晶面的出