Keggin類型多酸-石墨烯固體催化劑的合成、表征及性能研究.pdf

1、多金屬氧酸鹽(簡稱多酸，POMs)是一類過渡金屬(Mo、W等)與氧結合，在原子和分子水平上可調控組成、結構及性能的金屬氧簇化合物。多酸在醫(yī)藥、材料、尤其是催化等領域具有廣泛的應用價值。隨著人類環(huán)保意識的逐漸增強，環(huán)境友好型多酸催化材料也越來越受到人們的重視。但固體多酸比表面積小，且極易溶于水，作為催化劑難以回收和重復使用，應用的局限性很大。石墨烯(GS)是一直以來備受關注的明星材料。獨特的片層結構，決定其具有較大的比表面積、良好的導電性

2、和磁性等特點，可作為復合材料合成方面的優(yōu)良宿主。本論文以多酸和石墨烯兩種材料為構筑單元，采用原位合成方法，制備出系列多酸-石墨烯的復合物(POMGSs)，以期達到兩種材料結構與性能的完美結合。我們對POMGSs復合材料進行了電化學和催化氧化脫硫性能的實驗研究，發(fā)現(xiàn)其具有良好的氧化還原性能和優(yōu)異的氧化催化活性。
　　主要研究工作如下:
　　1.Keggin類型POMGSs復合物的制備、表征及性能研究。選取Keggin類型多酸和

3、石墨烯為構筑單元，采用原位合成的方法制備了Keggin類型POMGSs復合物。探討了復合物合成的化學計量學問題，尤其是原料的合理配比;采用FT-IR、XRD、TG、Raman與SEM等測試手段對復合物的結構進行表征。結果表明，復合材料中Keggin類型多酸的結構完整，且與石墨烯之間存在著強化學鍵作用;深入研究了復合物的電化學和催化氧化脫硫性能。結果表明，復合物具有強氧化性和優(yōu)良的氧化催化脫硫特性。
　　2.單取代Keggin型PO

4、MGSs復合物的制備、表征及性能研究。選用單取代Keggin型多酸和石墨烯為構筑基元，原位合成了單取代Keggin型POMGSs復合物;利用FT-IR、XRD、TG、Raman與SEM等測試手段對復合物進行表征。結果表明，單取代Keggin結構依然完整存在于復合物中，且與石墨烯之間存在很強的化學鍵合;該類復合材料電化學實驗研究結果說明，其具有強氧化還原特性。通過催化二苯并噻吩的氧化脫硫實驗探究，結果揭示，單取代Keggin型POMGSs

5、復合物具有優(yōu)良的氧化催化活性。
　　3.原位合成磷鉬酸-石墨烯復合物的制備、表征及性能研究。選取磷鉬酸和石墨烯為構筑基元，并相比于1、2兩項工作，對原位合成工藝的加料順序等條件做了重大改變，我們成功合成了新型磷鉬酸-石墨烯復合物;利用FT-IR、XRD、TG、Raman、SEM與TEM等測試手段表征新型復合材料的結構;對新型復合物的電化學和氧化催化脫硫性能研究。結果表明，改進工藝合成的新型復合材料，較比前一工藝路線合成的產物，具有