非金屬元素摻雜β-Ga2O3的理論研究.pdf

1、光催化技術能用于光解水制氫及降解有機污染物等領域，因此在解決環(huán)境污染和能源緊缺問題等方面的應用前景非常廣闊。由于光催化技術的發(fā)展依賴于光催化材料的研發(fā)，然而目前大部分已開發(fā)材料的帶隙均較寬，導致它們僅能吸收紫外光以參與到在它們表面發(fā)生的光催化反應中。因此，當前科學工作者最重要的任務之一，就是要開發(fā)具有可見光響應的光催化劑，從而提高材料對太陽能的利用率。β-Ga2O3是一種非常典型的半導體光催化材料，它在光催化分解水及降解有機污染物等方面

2、，展示出比較高的光催化活性。但由于β-Ga2O3是一種寬帶隙半導體，因此它在實際中的應用受到了很大限制。如何將其帶隙減小，拓展它的光吸收范圍，使其在實際中的應用價值提高，正是目前科研界的研究重點。本論文利用密度泛函理論(DFT)，計算并分析了非金屬元素摻雜的β-Ga2O3和β-Ga2O3(100)表面的帶隙變化情況，以及摻雜對其光催化氧化、還原能力的影響。研究中用到的摻雜元素分別為:C，N，F，Si，P，S，Cl，Se，Br及I。本文的

3、主要研究內容:
　　1.在模型選取方面，我們分別考慮了摻雜元素在含40個原子的模型中和含80個原子模型中的摻雜情況。通過分別計算兩種模型下的形成能，我們發(fā)現所選模型的大小基本不會影響研究體系的幾何結構及相關性質。因此，本論文的主要研究對象是含40個原子的晶胞。
　　2.計算了十種非金屬元素摻雜β-Ga2O3體系的缺陷形成能、局部幾何結構、態(tài)密度和差分電荷密度。通過比較計算得到的形成能，并且分析每種摻雜體系的電子結構等相關性質

4、。分析計算結果可知:(1)在熱力學上，富鎵條件下摻雜比富氧環(huán)境下的摻雜體系形成能更低，即更穩(wěn)定，其中F和Se的摻雜體系更易形成;(2)N，S，Se，Cl，Br，I的摻雜均能使β-Ga2O3的帶隙變窄，使其光催化氧化、還原能力在不同程度上有所提高;(3)Se和I元素的摻雜能使體系吸收可見光，且具備了分解水的能力。
　　3.使用PBE和HSE方法分別計算了不同非金屬元素摻雜β-Ga2O3(100)表面的形成能，并研究其表面幾何結構和電