Ni基催化劑甘油水蒸汽重整制氫及CO2原位吸附過程強化的研究.pdf

1、傳統(tǒng)化石燃料的匱乏和環(huán)境保護問題的日益嚴峻，使得生物質能源的開發(fā)和利用顯得日益重要。隨著生物柴油行業(yè)的迅速發(fā)展，如何處理作為生物柴油制備過程的主要副產物甘油成為了國內外研究的一個重要問題。本文研究了一系列Ni基催化劑和高溫CO2吸附劑，通過甘油水蒸氣重整及CO2原位吸附強化過程制取了較高純度的H2。
　　按不同載體負載和不同混合溶液等，運用控制pH值的方法，制備了不同種類的Ni基催化劑，采用N2物理吸附(BET)、掃描電鏡(SEM

2、)、透射電鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)等手段對催化劑進行了表征，實驗考察了在常壓下不同溫度、水碳比，進料速率和空速等實驗條件對甘油蒸汽重整制氫的影響，研究了催化劑不同組份對甘油水蒸氣重整制氫性能的影響。研究表明，900℃高溫焙燒制備的具有尖晶石組份的催化劑，具有較好的甘油蒸汽重整制氫性能，探測了Ni基催化劑積碳減活現(xiàn)象，以熱重分析(TGA)方法研究了反應后催化劑的氧化燒碳過程，以改進迭代的Coats-Redfern非等溫動力學理論

3、，增強了對不同熱分解機理模型的敏感性，描述了氧化燒碳再生動力學，計算獲得了動力學參數(shù)。
　　針對甘油蒸汽重整的CO2原位吸附強化過程選擇了Li2ZrO3和CaO吸附劑進行了研究，用固相法方法合成K2CO3強化的Li2ZrO3基吸附劑。在國際上率先以改進迭代的Coats-Redfern非等熱重溫動力學理論，研究了K2CO3強化的Li2ZrO3基吸附劑高溫脫除CO2過程，指出高溫吸附分不同的幾個階段進行，并建立了過程機理模型。在微反應

4、器上進行了幾種Ni基催化劑和吸附劑組合的吸附強化重整制氫實驗，研究了Ni-Al-Ca-O雙功能催化劑的吸附強化重整制氫過程，并進行了多次循環(huán)反應再生實驗。研究表明，在反應初期完全能得到純度較高的氫氣。針對國際吸附強化重整制氫應用技術瓶頸，在反應再生多次循環(huán)吸附強化重整制氫研究結果的基礎上，選取了效果較好的催化劑和吸附劑組合，測定了具應用前景的連續(xù)催化吸附強化重整制氫新技術，在500-600℃低溫、常壓連續(xù)制取了高純度氫氣，也不再受再生問