含過(guò)渡元素LDHs的電子結(jié)構(gòu)及可見(jiàn)光催化性能第一性原理研究.pdf

1、由于層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)具有層板金屬元素的可替換性、原子級(jí)均勻分散性等特點(diǎn)使之成為光催化的研究熱點(diǎn)。本文采用密度泛函理論的第一性原理計(jì)算，對(duì)部分含過(guò)渡元素的LDHs的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行計(jì)算，探討含過(guò)渡元素LDHs中層板金屬元素、表面缺陷位點(diǎn)及其復(fù)合材料等因素和可見(jiàn)光催化性能的關(guān)系，為構(gòu)筑新型高分散催化劑提供了一定的理論基礎(chǔ)。主要?jiǎng)?chuàng)新性研究?jī)?nèi)容及結(jié)論包括:
　　1、根據(jù)LDHs層板金屬元素的可替換性，將Zn、Ti等過(guò)渡元素和常見(jiàn)

2、的LDHs替換，使得TiO6等基元在LDHs介質(zhì)中高度分散，解決了傳統(tǒng)催化劑在應(yīng)用過(guò)程中活性組分易團(tuán)聚、分散度低的問(wèn)題。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，過(guò)渡元素調(diào)節(jié)了LDHs的禁帶寬度，可對(duì)太陽(yáng)光中的可見(jiàn)光部分響應(yīng)，Mm+或Nn+對(duì)LDHs催化性能的影響程度取決于M、N金屬元素本身。同時(shí)，OH-基團(tuán)易捕獲空穴而產(chǎn)生自由基，LDHs表面的OH基團(tuán)有效地提升了載流子的傳輸效率。
　　2、通過(guò)建立含H和OH缺陷位點(diǎn)的LDHs模型，探討不同價(jià)態(tài)的Mm+或Nn+

3、對(duì)可見(jiàn)光催化分解H2O性能的影響。結(jié)果表明，不同價(jià)態(tài)的Mn+或NNn+元素對(duì)光催化性能有一定影響，H或OH缺陷位點(diǎn)作為光生e-的受限位抑制了e-和h+復(fù)合，使得更多的e-和h+參與氧化還原反應(yīng)中，從而使得可見(jiàn)光催化性能進(jìn)一步提升。
　　3、通過(guò)建立LDHs-X(X:石墨烯、還原氧化石墨烯、TiO2、g-C3N4)復(fù)合模型，采用第一性原理計(jì)算探討LDHs復(fù)合材料催化劑的催化性能。結(jié)果表明，LDHs與還原氧化石墨烯、TiO2、g-C3