合成氣一步法制低碳烴雙功能催化劑Cu-ZnO-SAPO-34的性能研究.pdf

1、由于原料資源豐富且價(jià)格較低，煤炭、生物質(zhì)等非石油資源經(jīng)合成氣制備低碳烴越來(lái)越受到重視。本文主要研究了雙功能催化劑Cu-ZnO/SAPO-34的制備及其合成氣一步制低碳烴的性能，探索了催化劑制備方法對(duì)其性能的影響，并采用草酸對(duì)分子篩進(jìn)行擴(kuò)孔處理，分析了孔道尺寸對(duì)低碳烯烴選擇性的影響機(jī)理，得到了如下主要研究結(jié)果:
　　(1)利用等體積浸漬法和研磨焙燒法在SAPO-34分子篩上進(jìn)行銅鋅組分負(fù)載，制備了不同負(fù)載量的雙功能催化劑Cu-ZnO

2、/SAPO-34，即II-xCZ/S系列催化劑和MC-xCZ/S系列催化劑。兩個(gè)系列的催化劑都可以實(shí)現(xiàn)一步法合成氣制備低碳烴。
　　(2)對(duì)不同樣品進(jìn)行SEM，XRD，BET，H2-TPR和NH3-TPD表征和反應(yīng)考評(píng)，分析制備方法對(duì)催化劑性能的影響后發(fā)現(xiàn):制備過(guò)程影響銅鋅組分的負(fù)載;等體積浸漬法制備的II-xCZ/S系列催化劑，比表面積和孔容明顯下降;浸漬過(guò)程使得銅鋅組分負(fù)載于分子篩的外表面和微孔孔道，還原性弱于MC-xCZ/S

3、系列催化劑，雖使得CO轉(zhuǎn)化率略低，但水汽變換副反應(yīng)也較弱，CO2生成較少;負(fù)載過(guò)程也影響催化劑酸性，II-xCZ/S催化劑低碳烴選擇性較高。
　　(3)采用不同濃度草酸溶液對(duì)SAPO-34進(jìn)行擴(kuò)孔，再通過(guò)浸漬法制得xCZ/S-c催化劑。通過(guò)表征和反應(yīng)考評(píng)分析發(fā)現(xiàn)，0.05 mol/L草酸溶液可得到一定量的介孔，孔徑平均為3.3 nm。酸預(yù)處理影響樣品酸性質(zhì)，其低碳烯烴的選擇性增加;xCZ/S-c催化劑活性略高于II-xCZ/S系列