有序ZrO2薄膜表面的制備及其擔載納米Au模型催化劑的同步輻射研究.pdf

1、在催化領域內，高分散Au納米催化劑因具有獨特的催化特性而被廣泛關注和研究。Au/Zr02體系已被廣泛應用在低溫水汽轉換、CO催化氧化等實際催化反應中。但由于體相的Zr02是一個寬禁帶的絕緣材料（帶寬：～5eV）具有很弱的導電性，從而使得關于Zr02在這些反應中所起的作用以及它與Au顆粒之間的相互作用本質等一系列基本問題使得現代表面科學研究因荷電效應而受阻。為克服此困難，我們在Pt單晶表面外延制備出的有序Zr02單晶薄膜，并利用現代表面分

2、析技術對Au/Zr02模型體系的表面和界面性質進行了研究，期望在原子分子水平上理解和認識界面相互作用以及催化作用機理。作者在碩士研究生期間，致力于依托光電子能譜，特別是同步輻射光電子能譜為主要實驗技術的現代表面分析技術制備和表征了在Pt(lll)表面外延生長Zr02有序薄膜以及Au/Zr02模型催化劑的表面與界面電子結構、熱穩(wěn)定性。具體內容集中在以下幾方面：
　　 1.在超高真空腔體內，采用分子束外延生長技術在Pt(111)表面

3、原位制備出有序的Zr02單晶薄膜，并利用低能電子衍射(LEED)、X射線光電子能譜(XPS)以及同步輻射光電子能譜(SRPES)等現代表面技術對其表面結構和性質進行了表征。實驗結果表明：薄膜的生長在初始階段呈現不連續(xù)低維島狀的有序生長，并且島的尺寸和結構依賴于Zr02薄膜的厚度。在低覆蓋度情況下(<0.5 ML)， R23.4。和(5×5)兩種結構并存。隨著薄膜覆蓋度增加，）R23.4。結構的長程有序度逐步增加，同時(5x5)結構逐步消

4、失。當薄膜覆蓋度達到6單層(ML)以上時，連續(xù)的Zr02(111)薄膜形成，表面呈現出Zr02(111)-(1xl)和(2x2)共存的LEED衍射花樣。
　　 2.應用SRPES和XPS技術，原位研究了納米Au在有序Zr02(111)單晶薄膜表面的生長過程、Au/Zr02之間的相互作用以及界面電子結構。結果表明：在有序Zr02表面，Au4f的結合能隨著Au覆蓋度增加一直向低能方向位移，直觀地表明了尺寸效應的影響，且Au納米顆粒帶