富勒烯納米顆粒(nC60)在飽和含水多孔介質中的遷移及對有機污染物遷移行為的影響研究.pdf

1、隨著碳納米材料富勒烯及其衍生物的工業(yè)化應用不斷擴大，這種新型的人造碳納米材料的環(huán)境意義也引起了廣泛的重視。水溶膠似的富勒烯納米顆粒(nC60)是富勒烯在水環(huán)境中的主要存在形態(tài)。nC60對地下水環(huán)境的影響不僅在于其本身潛在的生物毒性，而且在于其對于環(huán)境中常見的有機污染物的遷移歸宿產生的影響。因此，能夠全面了解nC60在地下水中的遷移規(guī)律以及nC60和有機污染物在含水介質中的協同遷移行為對于正確評估及控制富勒烯的環(huán)境風險是至關重要的。

2、>　　 通過采用土壤柱實驗，本論文研究了幾種重要的環(huán)境參數的變化對nC60在飽和含水土壤介質中的遷移所產生的影響。首先，當達西流速從10 m/d降低到1 m/d，nC60在Ottawa砂(主要是石英砂)中的遷移并沒有受到明顯影響。但是當將土壤柱的填充介質換成Lula土壤(為一種有機質含量較低的砂性土壤)時，降低流速可以明顯抑制nC60的遷移。這種現象是與土壤含有更細的土壤顆粒以及更加不規(guī)則的表面形態(tài)有關，可以通過陰影區(qū)域效應來進行解釋

3、。同時，增加背景溶液的離子強度或者將背景溶液從氯化鈉換成氯化鈣也能夠促進nC60在土壤或砂子上的吸附，只不過這些變化效應對于土壤來說更為明顯。這一現象可能與土壤中含有的粘土顆粒及有機質對于改變這些條件的響應比砂子更為明顯有關。另外，本研究還發(fā)現陰離子種類和腐殖酸是否存在對于nC60的遷移產生的影響不大。在通過使用不同的膠體遷移理論模型對nC60的穿透曲線進行模擬時，本論文研究發(fā)現采用雙點位模型比改良后的膠體過濾理論模型有更好的擬合效果，

4、尤其是針對nC60在土壤中的遷移情況更為明顯。這是由于雙點位模型不但考慮到nC60在土壤顆粒上的沉積、阻隔等因素，還包括了nC60被土壤截留等效應，因此雙點位模型更適合模擬nC60在復雜介質中的遷移行為。
　　 本文對富勒烯納米顆粒與疏水性有機污染物(以多氯聯苯和菲為例)在砂性土壤柱子中的協同遷移效應進行了研究。通過研究發(fā)現：溶液中含有微量的nC60(濃度大致為10ppm)就能夠大大增加多氯聯苯和菲在土壤中的移動能力；但是同樣濃

5、度的溶解性有機質(如腐殖酸、富里酸和牛蛋白血清)卻對多氯聯苯的遷移沒有任何影響。通過對多氯聯苯與富勒烯納米顆粒的吸附機理分析，得出結論為：nC60能夠促進多氯聯苯遷移的主要原因是由污染物在nC60上的不可逆吸附機理造成的，同時污染物從nC60上的較慢地解吸附過程也會引起協同遷移現象。本研究結果證明了nC60能夠大大促進非極性疏水性有機污染物在地下水中的遷移能力。因此，在綜合評價碳納米材料的環(huán)境風險時，需要把納米材料促進污染遷移的這一現象