Mg-,n-（n=2-8），Mg-,n-La（n=2-6）和Mg-,n-Ti（n=2-6）團簇的第一性原理計算研究.pdf

1、近些年金屬原子團簇引起了研究者極大的興趣，因為它們除了對很多技術工藝產生了直接的影響，還表現出了許多在其他元素的團簇中未被發(fā)現的新奇的特點和現象。例如：這其中之一就是中性金屬原子團簇中結合鍵隨著原子數的增加而發(fā)生轉變的現象。事實上小的金屬團簇常常不具備金屬狀態(tài)下所具有的一些金屬特性。隨著原子數的增加，這些性質才逐步的表現出來。這些轉變是單一的嗎?這些轉變有一定的尺寸范圍嗎?對于這些問題的回答都是非常粗略的，因為這個現象是非常復雜的、多重

2、性的，而且涉及到團簇很多的性質。因此，要研究這個轉變明顯的開始或表現就依賴于對團簇性質的研究。 金屬鎂團簇非常適合用來研究金屬團簇的隨原子數增加的金屬性轉變行為。兩個原子的鎂團簇表現出來較弱的范德華鍵合，而隨著鎂原子數的增加逐步表現出更強的鍵合。 本文利用Gaussian03程序對Mgn(n=2-8)，Mg<,n>La(n=2-6)和Mg<,n>Ti(n=2-6)團簇可能的幾何拓撲結構進行了計算和優(yōu)化，給出了它們最穩(wěn)定的

3、幾何構型。同時計算了團簇的總能量、總能量的二階差分、每個原子的平均束縛能、平均鍵長、最高占據軌道和最低非占據軌道之間的能隙，利用這些量隨鎂原子數的增加而呈現的變化分析了團簇的穩(wěn)定性、能級特點、團簇得失電子的能力以及團簇中金屬性的轉變。最后對Mg<,n>(n=2-8)團簇和加入鈦、鑭原子后的團簇進行了比較。結果表明鑭、鈦原子的加入對鎂團簇的穩(wěn)定幾何構型的改變并不明顯；由于鑭、鈦原子的外層電子的排布與鎂原子有很大的差異，它們的加入使得鎂團簇