掃描隧道顯微鏡誘導發(fā)光技術在納米表征中的應用.pdf

1、如何在單分子尺度上揭示納米結構的光電特性是納米光電子學研究中的核心科學問題。掃描隧道顯微鏡（STM）具有單原子級別的實空間表征能力，極大地提高了人類認識和操控微觀世界的能力。將STM與光學檢測技術結合起來的STM誘導發(fā)光技術(STML)，可以把高空間分辨的形貌表征技術與高靈敏的能量、時間分辨的光學檢測技術結合起來，不僅提高了STM的化學分析能力，而且還可以幫助研究納米結構-固體界面以及納米結構在特定納米環(huán)境中的躍遷及其相關的動力學過程。

2、本論文的主要工作就是發(fā)展并完善了與超高真空低溫STM聯用的STML技術，實現了單分子電致熒光，并利用單分子電致熒光穩(wěn)態(tài)成像技術表征了分子質子轉移的瞬態(tài)中間態(tài)，為拓展STML技術在納米光源、光電集成、以及化學反應動態(tài)學等方面的應用奠定了基礎。本論文分為四個部分:
　　第一章，首先簡要介紹了STM以及表面等離激元(surface plasmons)的物理背景和研究現狀。隨后，詳細介紹了STM誘導發(fā)光技術及其研究現狀。最后，簡單地介紹了

3、本工作中所使用的相關實驗儀器。
　　第二章，研究了STM誘導的單個空心酞菁分子(H2Pc)的電致熒光現象。利用NaCl薄膜作為脫耦合層，成功地實現了源自H2Pc分子HOMO-LUMO能級間輻射躍遷的單分子電致熒光。通過分析電致發(fā)光光譜隨納腔等離激元模式的變化，討論了納腔等離激元在STM誘導分子發(fā)光中的重要作用，并結合隧穿電導譜討論了單分子電致發(fā)光機理。還利用STM操縱技術展示了隧道結中單分子發(fā)光的可調性。
　　第三章，研究了

4、單個空心酞菁分子內的質子轉移過程。利用納腔等離激元共振增強，提高了單個H2Pc分子的自發(fā)輻射速率，并探測到單個H2Pc分子的熱熒光。結合光譜成像技術，首次在單分子尺度上直接觀察到分子內質子轉移過程中中間態(tài)的存在。我們的結果不僅可以幫助人們更加深刻地理解卟啉酞菁類分子內的質子轉移過程，而且還提供了一種新的利用非馳豫熒光成像技術探索表面上分子動力學過程的新思路與新方法。
　　第四章，對現有的STML探測模式進行了拓展。首先，為了表征納

5、米結構的近場光學特性，發(fā)展了近場收集模式。使用尖端鍍有半導體透明導電膜(ITO)的光纖探針作為STM針尖，研究了GaAs(110)表面以及吸附在GaAs(110)表面的H2TBPP分子的STM誘導發(fā)光現象，初步實現了近場探測。其次，為了獲取隧道結中單個分子輻射的角向分布特性和偏振特性，進而分析隧道結中分子偶極取向等重要信息，發(fā)展了低溫超高真空STML的樣品背面的光子收集系統(tǒng)，目前已初步實現了后焦面成像探測，為后續(xù)單分子光源和光電集成的研