鐵基離子液體-PEGDE的氧化脫硫動力學(xué)研究.pdf

1、鐵基離子液體([Bmim]FeCl4，F(xiàn)e-IL)作為一種綠色的非水相濕法氧化脫硫劑，集脫硫與硫磺回收為一體。Fe-IL在脫硫過程中，具有熱穩(wěn)定性高、蒸氣壓低，氧化還原電位適中，副產(chǎn)物少等優(yōu)點，然其高黏度及Fe(Ⅲ)活性低等問題，導(dǎo)致H2S的反應(yīng)-傳質(zhì)效果較差，實際硫容不能發(fā)揮。
　　本文基于實驗室已有的向Fe-IL中復(fù)配有機溶劑來強化吸收H2S的工作基礎(chǔ)，以及文獻中吸收動力學(xué)的研究方法，將低黏度的有機溶劑聚乙二醇二甲醚(PEGD

2、E)以不同復(fù)配比添加到Fe-IL中，制備Fe-IL/PEGDE共溶體系，測定分析其物化參數(shù)，考察其在復(fù)雜工況下的脫硫性能;重點通過微觀動力學(xué)研究，闡明PEGDE強化脫硫過程的機制，并探究Fe-IL/PEGDE共溶體系吸收HiS動力學(xué)特性;通過對Fe-IL/PEGDE的氧氣再生反應(yīng)動力學(xué)探究，闡明再生機理。得到如下結(jié)論:
　　1.測定不同復(fù)配質(zhì)量比Fe-IL/PEGDE的密度及黏度，其與溫度的關(guān)聯(lián)結(jié)果表明，隨著溫度和PEGDE復(fù)配比

3、的升高，共溶體系的黏度及密度均呈下降趨勢;考察了不同溫度、壓力下H2S在不同質(zhì)量比的Fe-IL/PEGDE中相平衡行為。結(jié)果表明，隨著溫度降低、壓力升高和PEGDE復(fù)配比升高，H2S在Fe-IL/PEGDE中的平衡溶解度呈增長趨勢。同時，由于Fe-IL/PEGDE對H2S的吸收兼具物理吸收和化學(xué)反應(yīng)特性，因此，隨著壓力升高和PEGDE復(fù)配比升高，H2S在Fe-IL/PEGDE中的物理溶解度也隨之提高。
　　2.在鼓泡吸收反應(yīng)器上，

4、考察Fe-IL/PEGDE在特殊工況下對H2S的吸收過程。實驗條件下，F(xiàn)e-IL/PEGDE脫硫最佳復(fù)配質(zhì)量比為4∶1。共溶體系對高濃度、高壓及高溫含硫氣源具有高效的脫硫效率，在溫度為313.15K，壓力為1.7MPa，H2S體積濃度為1％的條件下，穩(wěn)定脫硫時間達到600min以上，有效硫容量達到20g·L-1?；诒菊n題組脫硫機理研究基礎(chǔ)，本文考察PEGDE對脫硫過程的影響，PEGDE的加入，促使脫硫過程生成PEGDE--HS-等活性

5、中間產(chǎn)物，可促進脫硫的化學(xué)反應(yīng)過程。
　　3.在靜態(tài)吸收反應(yīng)釜上，對Fe-IL/PEGDE共溶體系吸收H2S動力學(xué)進行探究。在實驗條件下，F(xiàn)e-IL/PEGDE吸收H2S的過程為快速擬一級反應(yīng)，脫硫過程主要受液膜控制，提高溫度和PEGDE復(fù)配比，可強化H2S的宏觀吸收過程，并通過計算得到，在質(zhì)量比為4∶1的Fe-IL/PEGDE體系中，溫度為313.15K時，其表觀速率常數(shù)kov為21.14s-1。PEGDE對本征反應(yīng)動力學(xué)也有影