光催化降解小分子有機污染物甲醛的研究.pdf

1、光催化技術(shù)具有反應條件溫和、無污染、低能耗等特點,因而在環(huán)境保護、能源轉(zhuǎn)換、新物質(zhì)合成等多個方面具有廣闊的應用前景.改善光催化活性以及提高太陽光利用率是將這一技術(shù)推向?qū)嶋H應用的重要環(huán)節(jié).選擇小分子有機污染物甲醛為目標降解物不僅具有重要的環(huán)保意義,也將對實現(xiàn)有機物的完全礦化提供有益的參考.該文利用XRD、TG-DSC、TEM、XPS等多種分析測試手段,在TiO<,2>和ABO<,3>兩個體系進行甲醛的光催化降解,將甲醛的光催化降解從利用紫

2、外光光源轉(zhuǎn)向利用可見光光源,探索了光催化降解活性與光催化材料結(jié)構(gòu)的關(guān)系.首先,在紫外光光源下研究TiO<,2>系列光催化劑對高濃度(50mg/L)甲醛溶液的降解,采用溶膠凝膠法制備出顆粒均勻的納米TiO<,2>光催化劑;探索出溶膠凝膠法的最佳制備條件;同時采用復合SiO<,2>改性TiO<,2>,適量SiO<,2>的加入可以提高光催化降解甲醛的活性.在模擬太陽光光源(高壓汞燈)下探索鈣鈦礦型復合氧化物的光催化降解甲醛活性,發(fā)現(xiàn):采用檸檬

3、酸絡合法制備的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)LaCoO<,3>,顆粒小、粒徑分散均勻、為納米級;進行對比實驗,發(fā)現(xiàn)其對低濃度(20mg/L)小分子污染物甲醛具有一定的光催化降解活性,反應3小時達到43.9％.B位過渡金屬的離子對LaBO<,3>的光催化活性有很大影響.采用檸檬酸絡合法制備的納米級鈣鈦礦型LaBO<,3>(B=Cr、Mn、Fe、Co、Ni)光催化劑降解甲醛活性規(guī)律為:LaNiO<,3>>LaCoO<,3>>LaFeO<,3>>LaMnO<,3

4、>>LaCrO<,3>,這與B位離子半徑、d電子結(jié)構(gòu)以及B位原子的電負性有著密切的關(guān)系.由于B位過渡金屬離子的不同,外層電子結(jié)合能不同、能隙的不同以及電子被激發(fā)和轉(zhuǎn)移難易程度的不同,從而導致了光催化活性不同.比較納米級鈣鈦礦SrFeO<,3>與LaFeO<,3>的光催化降解甲醛活性與其結(jié)構(gòu)、表面性能關(guān)系,通過XPS分析認為SrFeO<,3>的光催化活性遠遠高于LaFeO<,3>,主要取決于SrFeO<,3>中表面吸附氧的含量遠遠大于La