二維納米材料化學修飾及高性能催化劑構建的理論研究.pdf

1、石墨烯二維材料，是由碳原子以sp2雜化鍵排列在六方晶格中的平面結構。由于其獨特的光學性質、電子性質、磁性、機械性能已經(jīng)引起了各個研究領域的廣泛關注。最近研究表明化學摻雜石墨烯能有效調(diào)節(jié)石墨烯的電子性質和磁性質。在各種非金屬元素(例如：B、N、S、F、P等)的摻雜中N原子摻雜具有明顯的優(yōu)勢。硼氮納米片是石墨烯的類似物具有比石墨烯更高的熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性，但硼氮納米片具有很寬的帶隙(-6eV)，因此限制了硼氮納米片的應用。研究發(fā)現(xiàn)化學修飾

2、不僅可以增強BN納米片溶解度，而且可以有效調(diào)控BN納米片的電、磁學性質，從而拓寬了其應用前景。
　　在本論文中，我們主要研究了Pt13納米粒子在氮摻雜石墨烯上的沉積作用及醛基修飾對硼氮納米片表面電子性質的影響。
　　(1)首先我們采用密度泛函理論研究了 Pt13納米粒子沉積在三種不同種氮摻雜石墨烯上的結構及其電子性質及氧原子在此復合材料上的吸附作用。研究結果表明N摻雜能增強石墨烯Pt13納米粒子的結合強度，從而增強體系的穩(wěn)定

3、性。由于Pt13納米粒子的d帶中心下降使得一定數(shù)目的電子從Pt13納米粒子轉移到了基底上。從而降低了氧原子在此復合材料上的吸附作用。因而，N摻雜石墨烯的負載增強了Pt納米粒子的催化活性。
　　(2)我們運用密度泛函理論計算不同醛基覆蓋率在硼氮納米片表面上的吸附作用并研究醛基吸附對硼氮納米片結構和電子性質的影響。研究結果表明單個醛基在硼氮納米片吸附非常弱，吸附能可忽略不計(-0.09eV)。更多醛基吸附時，醛基更喜歡成對吸附在硼氮納