固體材料中正電子自洽與非自洽場理論計算.pdf

1、正電子是電子的反粒子，同時是人類發(fā)現(xiàn)的第一個反粒子，正電子與電子相遇會以兩γ光子為主要形式發(fā)生湮沒。這些湮沒光子為研究固體材料的基礎特性提供了一種途徑。在過去半個多世紀里，在無數(shù)科研工作者不懈努力下，已發(fā)展出一門新型獨立學科——正電子湮沒譜學(Positron Annihilation Spectroscopy)，它是一種無損探測手段，并且已廣泛應用于材料科學如原子層次點缺陷、費米面、元素鑒別等，醫(yī)學如正電子斷層掃描等眾多領域。

2、　　 實驗上這些諸多成功極大促使了正電子湮沒理論研究。為了能更深刻、定量分析這些實驗結果，需要全面的、廣泛的理論研究。正電子理論模擬計算是正電子材料研究中的一個重要而不可或缺的研究領域，只有通過正電子定量的理論計算，才能從實驗上分析出更多物理結果，同時更能可靠地判斷材料的微觀缺陷結構、化學環(huán)境等等。事實上，在正電子各實驗探測技術發(fā)展的同時，正電子相關理論模擬計算同時也在發(fā)展。
　　 這里我們認為沒有涉及任何自洽計算過程的方法稱

3、為非自洽場方法，如經驗贗勢方法、中性原子疊加方法等，相反則稱為自洽場方法，如第一性原理贗勢平面波方法等。
　　 無論什么方法，到目前為止，基本上都是將正電子與電子這“二態(tài)”分開處理，這就是所謂的“conventional scheme”，本文將詳細講述非自洽場中的中性原子疊加方法與自洽場中的贗勢平面波方法。在正電子理論計算領域，其它眾多的方法雖然有所不同，但處理流程卻基本相同，掌握這兩種方法，其它計算方法就容易掌握。
　　

4、 本文在參閱國內外大量正電子文獻及前人工作基礎上搭建了正電子相關計算系統(tǒng)，以相關晶體為例進行全面測試，并與實驗結果或文獻理論計算結果進行比較，對比結果表明這些計算系統(tǒng)的正確性與可靠性，并可用于計算其它復雜材料中正電子湮沒行為，為理論研究固體材料打下一定的基礎。本博士論文取得的主要成果如下:
　　 (1)通過對單質的大量模擬計算發(fā)現(xiàn)，在超熱化階段，正電子超熱化時間很短，與其在固體材料中的壽命相比可完全忽略，注入深度滿足很好的指數(shù)

5、關系，這一點與文獻符合，但我們計算發(fā)現(xiàn)在某些輕元素單質如單晶Si中，正電子注入輪廓不能很好地滿足Makhov形式;對于熱化過程，計算發(fā)現(xiàn)固體材料在低溫情況下(小于100K)，超熱化時間一般大于5ps，在實驗上是可以探測到的，因此在分析低溫壽命譜時，必須考慮熱化時間的影響，也就是說在通過傳統(tǒng)的方法計算得到正電子壽命后，需要考慮熱化時間的修正，才能與低溫正電子壽命實驗結果進行對比。
　　 (2)通過對閃鋅礦結構和氯化鈉結構的化合物計

6、算發(fā)現(xiàn)，對于相同晶體結構的化合物，正電子壽命與品格常數(shù)存在簡單的關系，這為避免繁瑣的壽命計算提供了一種途徑。同時應用中性原子疊加方法計算了復雜體系如AgBiSe2體系中壽命情況，計算得到的Ag單空位理論結果是195ps，與我們的實驗結果198ps符合很好，從而確定材料中存在Ag空位，而正是Ag空位的存在，使得體系在升溫過程中，Ag和Bi雙金屬原子位置發(fā)生交換，這是AgBiSe2體系發(fā)生p-n-p轉換的重要原因。
　　 (3)運用

7、Generator Coordinate Hartree Fock方法可以計算出元素周期表中幾乎所有的原子波函數(shù)。本文首次將此方法用于正電子理論計算領域，從而可以理論計算出元素周期表中幾乎所有元素的正電子波函數(shù)參量，這一點彌補了芬蘭開發(fā)的MIKA/Doppler程序包嚴重的不足;在此自由原子波函數(shù)基礎上，進一步計算得到的Si多普勒展寬譜與實驗結果符合較好;通過與第一性原理贗勢平面波方法的對比計算發(fā)現(xiàn)，由于其理論模型的根本問題，由中性原子

8、疊加方法計算得到的多普勒展寬譜有些高估了低動量湮沒成分，而低估了高動量湮沒成分。
　　 (4)在考慮帶隙修正與虛電荷修正的基礎上，計算了半導體Si和A(l)N中的單空位電荷態(tài)缺陷形成能，計算得到的Si單空位形成能與正電子壽命實驗獲得的缺陷形成能符合很好;而在A(l)N中，計算得到的N空位形成能很高，因此AlN呈現(xiàn)n型半導體的原因并不是N空位引起的。
　　 初步搭建的正電子理論計算系統(tǒng)可用于計算眾多晶體結構材料中正電子熱化