冷卻結(jié)晶制備高純車用尿素過程研究.pdf

1、車用尿素為質(zhì)量分數(shù)為32.5%的高純尿素水溶液，應用于重型柴油汽車尾氣處理技術(shù)—SCR（選擇性催化還原）技術(shù)中，可以通過催化劑催化，使NOx還原為無污染的N2再排放，達到減少汽車尾氣中NOx排放的目的。但由于尿素中的雜質(zhì)對催化劑的活性有非常大的影響，甚至會導致失活，所以車用尿素對金屬離子雜質(zhì)有著嚴格的要求，其市場價值也遠高于工業(yè)尿素。目前國內(nèi)主流的、應用最廣泛的車用尿素生產(chǎn)技術(shù)是冷卻結(jié)晶法，但此方法對尿素原料純度要求很高，如果原料純度不

2、高，提純步驟會相當復雜。因此，開發(fā)高效分離技術(shù)、制備高純車用尿素產(chǎn)品具有重要的實際意義。本論文對尿素結(jié)晶熱力學、冷卻結(jié)晶二維動力學及結(jié)晶工藝進行了較系統(tǒng)的理論分析與實驗研究，得到了尿素晶體長和徑向的生長機理，并對晶體生長進行了調(diào)控。
　　首先，采用平衡法測定了不同溫度下尿素在水中的溶解度，并通過經(jīng)驗方程擬合出尿素在不同溫度下的溶解度方程；利用烏氏粘度計測定了不同溫度下尿素飽和水溶液的粘度；采用激光法測定了尿素飽和水溶液在不同冷卻速

3、率和不同攪拌速率下的介穩(wěn)區(qū)寬度，并利用經(jīng)驗方程推出的計算模型對介穩(wěn)區(qū)寬度的實驗數(shù)據(jù)進行擬合，得到了介穩(wěn)區(qū)寬度計算模型，為結(jié)晶工藝條件的優(yōu)化提供了依據(jù)。
　　在此基礎(chǔ)上，開展尿素結(jié)晶生長動力學的研究，采用間歇取樣法考察了不同降溫速率下尿素晶體的形貌尺寸、溶液過飽和度、晶體成核數(shù)量等隨結(jié)晶進程的變化，并利用不同的粒徑分析技術(shù)對晶體生長機理進行探討；此外考慮到很少有工作將成核和多維生長結(jié)合一起進行討論，因此提出參數(shù)貢獻因子來表征不同降溫

4、速率對晶體二維尺度生長和成核的綜合影響。
　　以尿素晶體二維特征參數(shù)作為主要評價指標，針對長棒狀尿素晶體尺寸分布和形貌控制進行研究，提出了基于介穩(wěn)區(qū)寬度測定和二維動力學評價結(jié)果的改良操作路線，系統(tǒng)測定了不同生長條件下棒狀晶體長和徑方向上的尺寸分布和對應的長徑比，以此獲得最優(yōu)的晶體尺寸分布（變異系數(shù)C.V.=31.4）和長徑比（4.97）；并對最優(yōu)操作路線進行了動力學驗證，同時和傳統(tǒng)操作路線進行比較，結(jié)果符合提出路線時的機理推測；考