多孔銅鈰基納米催化材料的制備、表征及其催化性能的研究.pdf

1、近年來，化石能源的大量消耗導致的溫室效應和資源枯竭等問題日益突出。氫能作為一種安全可再生、無污染的新型能源，受到廣泛關注。其中，質子交換膜燃料電池是較為有效的氫能利用方式。然而，目前所用的氫燃料中常含有0.3-1％的CO，會毒化燃料電池的Pt電極，縮短電池使用壽命。采用CO優(yōu)先氧化去除所含氫燃料中微量CO是最為有效的氫燃料凈化途徑之一。而貴金屬和非貴金屬催化劑是可應用于富氫氣氛中CO優(yōu)先氧化的兩類主要的催化劑。CeO2-CuO基催化劑作

2、為非貴金屬催化劑的代表逐漸成為研究熱點。CeO2-CuO基非貴金屬催化劑原料來源廣泛，價格便宜，對CO有較高轉化率，對CO2有較好選擇性，在較高溫度有較好催化活性。然而，這類催化劑反應溫度窗口較窄，限制了其實際應用。
　　針對上述CeO2-CuO基催化劑的應用瓶頸問題，本文采用膠體晶體模板法，結合前驅體熱分解方法，制備了一系列多孔CeO2-CuO基催化材料，對其富氫氣氛中CO優(yōu)先氧化性能進行了系統(tǒng)研究，獲得了在較寬溫度窗口具有優(yōu)異

3、催化性能的CeO2-CuO基催化材料，該類催化材料在質子燃料膜電池氫燃料凈化領域具有重要的應用價值。
　　本文第一章對氫能與質子燃料膜電池進行了概述，并對富氫氣氛中CO優(yōu)先氧化催化材料的研究現狀進行了綜述。
　　本文第二章以膠體晶體為模板，利用前驅體熱分解方法制備了一系列多孔CeO2-CuO基催化材料。所制備的CeO2-CuO基催化材料具有連貫有序的大孔結構，孔徑約為200 nm。同時，大孔結構的孔壁存在3-4nm的介孔，形

4、成大孔-介孔共存的多孔結構。這類大孔-介孔結構共存的多孔結構的形成，導致CeO2-CuO基催化材料具有較大的比表面積，CeO2與CuO之間產生強的協(xié)同相互作用，使其在富氫氣氛中具有優(yōu)異的CO優(yōu)先氧化性能。同時，通過在CeO2-CuO基催化材料中引入Co3O4和Fe2O3等助催化劑，可在一定程度上調節(jié)CO優(yōu)先氧化反應的溫度窗口，使其在較寬的反應溫度窗口展現出優(yōu)異的CO優(yōu)先氧化性能。
　　本文第三章以膠體晶體為模板，利用前驅體熱分解方

5、法制備了多孔CeO2，并采用沉積-沉淀法在CeO2上負載了CuO，制備了多孔CuO/CeO2基催化材料。所制備的多孔CuO/CeO2基催化材料孔徑均一，連貫有序，比表面積較大。CuO/CeO2基催化材料在富氫氣氛中CO優(yōu)先氧化的反應活性測試顯示，CO選擇性隨著CuO負載量的增加而升高，當CuO負載量達到10％時，對CO選擇性達到最佳。此時，CuO多以高分散狀態(tài)分布于CeO2表面，高分散的CuO物種與CeO2間的強的相互協(xié)同作用，極大地促