二氧化硅負載缺位硅鎢雜多酸鹽的制備與光解水制氫的研究.pdf

1、利用溶膠-凝膠等技術,制備了四種新型,耐水性并具有較高光化學活性的負載型多金屬氧酸鹽如微孔多金屬氧酸鹽K<,8>SiW<,11>O<,39>/SiO<,2>、K<,6>CoSiW<,12>O<,40>/SiO<,2>、K<,6>MnSiW<,11>O<,39>/SiO<,2>、K<,6>NiSiW<,11>O<,39>/SiO<,2>.通過紫外漫反射光譜、紅外光譜、熱重分析、X-射線粉末衍射等手段,對這四種材料進行了組成和結構表征.結構

2、表明,形成微孔結構的雜化材料后,母體多金屬氧酸鹽的基本結構仍然保留,但多金屬氧酸鹽分子與氧化硅網絡之間存在化學作用.利用N2吸附測定和比表面測定等,對以上幾種材料的孔道結構,表面物理性質和物質形貌進行了分析.結果表明,這幾種材料都具有均勻的孔道,它們的平均孔徑為22.46nm.與母體多金屬氧酸鹽相比,復合材料的比表面積有了不同的提高.分別用合成的4種雜多酸鹽K<,8>SiW<,11>O<,39>/SiO<,2>,K<,6>SiMW<,1

3、1>O<,39>/SiO<,2>(M=Mn,Ni,Co)及負載型非缺位Keggin結構雜多酸K<,4>SiW<,12>O<,40>/SiO<,2>為催化劑,研究了在水/甲醇酸性體系中,于300-400 nm的紫外光照射下的光解水制氫過程.結果表明,經負載后的雜多酸鹽難溶于水,可重復利用;負載型缺位雜多酸鹽仍然具有較好的光催化活性,比負載型非缺位雜多酸鹽K<,4>SiW<,12>O<,40>/SiO<,2>具有更高的催化活性,其平均產氫速