甲烷二氧化碳重整催化材料及反應研究.pdf

1、甲烷二氧化碳重整反應，有效地利用了二氧化碳和甲烷，這兩大溫室氣體，并且產物中合成氣的H2/CO比值小于1，可用于F-T合成制取長鏈碳氫化合物。另外，甲烷二氧化碳重整反應為強吸熱反應，可以起到儲能的作用。因此，甲烷二氧化碳重整反應制合成氣這一課題得到了國內外學者的廣泛研究。目前，鎳基催化劑成本較低，具有工業(yè)化前景，但是積碳嚴重、易失活是鎳基催化劑的主要問題。
　　 本文首先以鎳為活性組分，微孔分子篩silicalite-1和介孔分

2、子篩KIT-6為載體，制備了不同Ni含量的Ni/silicalite-1和Ni/KIT-6催化劑，考察了反應溫度、反應時間、鎳含量、空速等因素對催化劑催化性能的影響，并采用了X射線粉末衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)、熱分析(TG/DTA)等表征手段。結果表明催化劑上都存在積碳，當鎳含量為6％時，催化劑初活性最好；在穩(wěn)定性上，Ni/silicalite-1失活快，而Ni/KIT-6較為穩(wěn)定，經(jīng)5小時反應，催化活性并未有明顯下降，這主要

3、歸功于KIT-6載體的良好的抗積碳性能和高溫穩(wěn)定性。
　　 接著，采用一鍋法制備了一種新型的Ni-KIT-6催化劑，考察了反應溫度和活性物種鎳含量對催化劑性能的影響，發(fā)現(xiàn)在800℃時，甲烷轉化率為90％，二氧化碳轉化率為94％，壽命在170小時左右。我們將Ni-KIT-6催化劑進行了一系列表征，并且與6％Ni/KIT-6樣品進行了比較，氮氣物理吸附(BET)表征結果表明Ni-KIT-6催化劑具有更大的孔徑，可達到16nm；FT-